A kinetic and quantum chemical studt on hydrogen peroxide decomposition over carbon, palladium, and palladium-carbon clusters

  • V. Kuts Chuiko Institute of Surface Chemistry of National Academy of Sciences of Ukraine
  • I. Gerasymyuk Institutes for Sorption and Endoecology Problems of National Academy of Sciences of Ukraine
  • Yu. Tarasenko Chuiko Institute of Surface Chemistry of National Academy of Sciences of Ukraine

Abstract

Activation (k30°С) and thermodynamic (Ea, A0) characteristics been measured of the H2O2 decomposition reaction oxer coal and Pd/C-catalysts have been found to here the greed catalytic activity, palladium being situated on outer surface or within subsurface layers of coal granular The H2O2 decomposition reaction has been shown to k controlled by an entropy factor and to occur in similar type reactive complexes it “catalyst - H2O2”, as independent on palladium presence or absence on coal granule. Quantum chemical calculations on the electronic structures of Cn Pdn (n=2-33), and PdnC96 clusters simulated for coal, palladium, and Pd/C-catalysts have shown the decomposition process to depend on cluster sizes and to take place at n>9. In Pd4C96 cluster, electronic systems of C96 and Pd4 are joint what results in increasing donor-acceptor properties of Pd4C96 and those of Pd/C- catalysts what explains experimentally observed for such systems increasing their catalytical activity.

References

The Chemistry of Nanostructured Materials //Editor Peidong Yang, - University of California, Berkeley, USA, 2003, -P. 386.

Зажигалов B.A. Перспективы использования углеродсодержащих катализаторов в экологических процессах охраны воздушного бассейна // Экотехнологии и ресурсосбережение. - 2002. - № 2. - С. 64 - 76.

Стайлз Э.Б. Носители и нанесенные катализаторы. Теория и практика // - М.: Химия, 1991,-С. 236.

Семиколенов В.А. Современные подходы к приготовлению катализаторов «палладий на угле» // Успехи химии. - 1992. - Т. 61. - С. 320.

Синтез и исследование нанесенных на активные угли Pd/C-катализаторов в модель­ной реакции окисления водорода / Ю.А. Тарасенко, Н.А. Болдырева, И.П. Герасимюк, В.Ф. Лапко, В.К. Яцимирский // Катализ и нефтехимия. - 2003. - № 11. - С. 51 - 55.

Heal G.R., Mkayula L.L. The preparation of palladium metal catalyst suppoted on carbon I: Selection and treatment of the carbons // Carbon. - 1988. - V. 26, № 6. - P. 803 - 813.

Heal G.R., Mkayula L.L. The preparation of palladium metal catalyst suppoted on carbon II:Deposition of palladium and metal area measurements // Carbon. - 1988. - V. 26, № 6. -P. 815-823.

Симонов П.А., Троицкий С.Ю., Лихолобов B.A. Приготовление катализаторов Pd/C: Исследование процессов фыормирования центров на молекулярном уровне // Кинетика и катализ. - 2000. - Т. 41, № 2. - С. 281 - 297.

Tarasenko Yu.A., Kopyl S.A., Lapko V.F. Roly of chemisorbed oxygen in fixation of palladiumdy an activated carbon, SCN-3M, from aqueous solution of its complex ion // Electrochemis.- 2002. - V. 70, № 5. - P. 316 - 321.

Восстановительная сорбция как метод разделенного выделения металлов из растворов / Ю.А. Тарасенко, Г.В. Резник, А.А. Багреев. А.А. Лысенко // Журн.физ. хим.-1993.-Т. 67,№ 11.-С. 2333-2335.

Распределение палладия в гранулах активных углей при восстановительной сорбции / Тарасенко Ю.А., Багреев А.А.. Горбань С.А., Г.В.Резник, Ю.А.Солодовников. //Укр. хим. журн. - 1989. - Т. 55. № 12. - С. 1269 -1272.

Электрокаталитическая активность азотсодержащих углей в реакции восстановления кислорода / Глущак Т.С., Белинский В.Н., Картель Н.Т, Облаватная С.Я.. Клименко Л.А. //Докл. АН УССР Сер. Б. - 1988. - № 5. - С. 35 - 37.

Кублановский B.C., Обловатная С.Я. Каталитическая активность синтетических азотсодержащих углей в реакциях разложения перекиси водорода // Укр. хим. журн. - 2000. - Т. 66, № 1-2. - С. 18 - 20.

А.С. 820160 СССЗ, МКИЗ С 01 В 31/16. Способ получения азотсодержащего углеродного адсорбента / В.В. Стрелко, В.И. Галинская, В.И. Давыдов, С.Л. Медве­дев, Ю.А. Тарасенко, В.И. Дорошенко, К.Е. Махорин, Ю.Ф. Коровин, А.М. Глухоманюк, В.Г. Николаев, Н.Т. Картель //-№2564395/23-26; Заявл.05.01.78; Дата регистр. 05.12.80.

Тарковская И.А., Окисленный уголь. - Киев: Наук, думка, 1981. - 200 с.

Копыл С.А., Куць B.C., Тарасенко Ю.А. Кинетическая потенциометрия кислородсо­держащих активных углей // Укр. хим. журн. - 2003. - Т. 69, № 3-4. - С. 49 - 53.

Копыл С.А., Куць В.С, Тарасенко Ю.А. Физико-химические характеристики кисло- родсодежащего активного угля СКН // Коррозия: материалы, защита. - 2005. - №6.-С. 37-43.

Куць B.C., Клименко В.Е., Стрелко В.В. Кластерные модели активного угля. Селективная сорбция и катализ на активных углях. - К: Наук, думка, 2008. - С. 45 - 64.

Куць B.C., Копыл С.А., Тарасенко Ю.А. Кластерные модели поверхности окислен­ного угля и их электрохимические свойства // Химия, физика и технология поверхности. -2008. - Вып. 14. - С. 156 - 175.

Энтелис С.Г., Тигер Р.П. Кинетика реакций в жидкой фазе. - М.: Химия, -1973. 416 с.

Коровин Н.В. Коррозионные и электрохимические свойства палладия. - М.: Метал­лургия, 1976. - 239 с.

Efremenko I., Sheintuch М. Qua chemical study of small palladium cluster // Surface Sci. - V. 19098, № 414. - P. 146 - 158.

Small Pd clasters: A comprarison of phenomenological and ab initio approaches / J.Pogan, G G.arcia, J.A. Valdivia, W.Orellana, A.H.Romero, R.Rammirez and M.Kiwi // Phys.Rev.B. -2005. - V. 72. - P. 421-5.

First principles study of small palladium cluster growth and isomerzation / Ch.Luo, Ch.Zhou, J. Wu at el. // Intern. J. Quant. Chem. - 2007. - V. 107. - P. 1632-41.

Hoffmann R. Solids and Surfaces a Chemistry view of Bonding in Extended Structures // VCH Publisher. - 1988. - P.209

Лобанов B.B., Горлов Ю.И., Чуйко A.A. Роль электростатических взаимодействий в адсорбции на поверхности твердых оксидов // - К.ТОО «ВЕК+». - 1999. -228с.

Moran D., Sthal Е., Bettinger H.F., Towards graphite: Magnetic properties of large polybenzenoid hydrocarbons // J.Am.Chem.Soc. 2003. -V.125. - P.6746-6752.

Стахеев Ф.Ю., Машковский И.С., Баева Г.Н., Телегина Н.С. Специфика каталитических свойств нанесенных наночастиц палладия в гетерогенно­каталитических реакциях // Рос.хим.ж.(Рос.хим. об-ва им. Д.И.Менделеева)2009. - Т.9. -№53. -С.68-78.

Published
2018-08-02
How to Cite
Kuts, V., Gerasymyuk, I., & Tarasenko, Y. (2018). A kinetic and quantum chemical studt on hydrogen peroxide decomposition over carbon, palladium, and palladium-carbon clusters. Surface, (15), 25-36. Retrieved from http://surfacezbir.com.ua/index.php/surface/article/view/324
Section
Theory of surface chemical structure and reactivity.