Долідження Cr(acac)3 на поверхні оксидів кремнію та алюмінію методами ТПД–МС, УФ та ІЧ спектроскопії
Анотація
Методами температурно–програмованої десорбційної мас–спектрометрії (ТПД–МС), УФ та ІЧ спектроскопії досліджено механізм взаємодії молекул Cr(acac)3 з активними центрами поверхні оксидів кремнію та алюмінію. Встановлено, що у випадку оксиду кремнію поверхневі гідроксильні групи взаємодіють з Cr(acac)3 з утворенням водневих зв’язків з ацетилацетонатними лігандами. У випадку оксиду алюмінію реалізується донорно–акцепторна взаємодія π–електронів ацетилацетонатних лігандів молекул Cr(acac)3 з координаційно–ненасиченими центрами Al3+ поверхні.
Посилання
Kenvin J. C., White M. G., Mitchell M. B. Preparation and characterization of supported mononuclear metal complexes as model catalysts // Langmure. – 1991. – V. 7. – P. 1198–1205.
Haukka S., Lakomaa E.–L., Suntola T. Chemisorption of chromium acetylacetonate on porous high surface area silica // Appl. Surf. Sci. – 1994. – V. 75. – P. 220–227.
Köhler S., Reiche M., Frobel C., Baerns M. Preparation of catalysts by chemical vapor–phase deposition and decomposition on support materials in a fluidized–bed reactor // Preparation of catalysts VI. Scientific bases of the preparation of heterogeneous catalysts Eds. G. Poncelet et al. – Elsevier Science B. V. – 1995. – 189 –P. 1009–1016.
Babich I. V., Plyuto Yu. V., Van der Voort P., Vansant E. F. Thermal transformations of chromium acetylacetonate on silica surface // J. Colloid Interf. Sci. – 1997. – V. 189. – P. 144–150.
Hakuli A., Kytökivi A. Binding of chromium acetylacetonate on a silica support // Phys. Chem. Chem. Phys. – 1999. – V. 1. – P. 1607–1613.
Weckhuysen B. M., Rao R. R., Pelgrims J., Schoonheydt R. A., Bodart P., Debras G., Collart O., Van Der Voort P., Vansant E. F. Synthesis, spectroscopy and catalysis of [Cr(acac)3] complex grafted onto MCM–41 materials: formation of polyethylene nanofibres within mesoporous crystalline aluminosilicates // Chem. Eur. J. – 2000. – V. 6. – P. 2960–2970.
Kytökivi A., Jacobs J.–P., Hakuli A., Meriläinen J., Brongersma H. H. Surface characterization and activity of chromia/alumina catalysts prepared by atomic layer epitaxy // J. Catal. – 1996. – V. 162. – P. 190–197.
Babich I. V., Plyuto Yu. V., Van der Voort P., Vansant E. F. Gas–phase deposition and thermal transformations of Cr(acac)3 on the surface of alumina supports // J. Chem. Soc., Faraday Trans. – 1997. – V. 93. – P. 3191–3196.
Puurunen R. L., Airaksinen S. M. K., Krause A. O. I. Chromium(III) supported on aluminum–nitride–surfaced alumina: characteristics and dehydrogenation activity // J. Catal. – 2003. – V. 213. – P. 281–290.
Calleja G., Aguado J., Carrero A., Moreno J. Chromium supported onto swelled Al–MCM–41 materials: a promising catalysts family for ethylene polymerization // Catal. Commun. – 2005. – V. 6. – P. 153–157.
Calleja G., Aguado J., Carrero A., Moreno J. Preparation, characterization and testing of Cr/AlSBA–15 ethylene polymerization catalysts // Appl. Catal. A. – 2007.–V.316. – P.22–31.
Ustinov A.Y., Ustinova O.M., Vovna V.I., Kazachek M.V. Electron absorption spectra and electronic structure of chromium tris–β–diketonates // Russ. J. Coord. Chem. – 1994. – V. 20. – P. 600–603.
George W.O. The infrared spectra of chromium (III) acetylacetonate and chromium (III) malondialdehyde // Spectrochim. Acta. – 1971. – V. 27A. – P. 265–269.
Nakamoto K. Infrared and Raman spectra of inorganic and coordination compounds. – 4th ed. – Wiley–Interscience, 1986.
Coates J. Interpretation of infrared spectra, a practical approach. // Encyclopaedia of Analytical Chemistry. R. A. Meyers (Ed.). – Chichester: Wiley, 2000. – 10815 p.
16.Barnum D. W. Electronic absorption spectra of acetylacetonato complexes – I. Complexes with trivalent transition metal ions // J. Inorg. Nucl. Chem. – 1961. – V. 21. – P. 221–237.
Mehrotra R. C. Chemistry of metal b–diketonates // Pure Appl. Chem. – 1988. – V. 60. – P. 1349–1356.
Davydenko L. A., Grebenyuk A. G., Plyuto Yu. V. The state of chromium acetylacetonate on the fumed silica surface // Chem. Phys. Technol. Surf. – 2004. – V. 10. – P. 40–45.
NIST Chemistry WebBook, NIST Standard Reference Database Number 69, http://webbook.nist.gov/cgi/cbook.cgi?ID=C123546&Units=SI&Mask=200#Mass–Spec.>
Spectral Database for Organic Compounds, SDBSWeb : http://riodb01.ibase.aist.go.jp/sdbs/ (National Institute of Advanced Industrial Science and Technology, 26 Sept. 2009).
