Особливості комплексоутворення на поверхні кремнезему, що містить тіосечовинну групу
Анотація
Розглянуто особливості комплексоутворення іонів Hg2+ в поверхневому шарі сорбентів, що містять тіосечовинну функціональну групу. Показано, що високими кінетичними характеристиками володіють сорбенти, одержані темплатним методом. У випадку ксерогелів встановлення сорбційної рівноваги спостерігається тільки на 4 добу. Встановлено, що для зразків з невисокою поверхневою концентрацією тіосечовинних груп (1,6 мкмоль/м2) утворюються комплекси складу 1:1. Для цих же зразків спостерігається найбільша величина ССЄ (~355–370 мг/г). При концентрації тіосечовинних груп вище 10 мкмоль/м2 спочатку утворюються комплекси складу 1:2 , які при зростанні рівноважної концентрації іонів ртуті (ІІ) у розчині трансформуються в комплекси складу 1:1. Нарешті, у випадку полімерної будови поверхневого шару навіть утворення комплексів складу 1:2 не веде до участі в комплексоутворенні всіх тіосечовиних груп, що обумовлює істотне зменшення величини ССЄ. Для всіх сорбентів при поглинанні іонів Hg2+ спостерігається зниження величини рН, що свідчить про перехід частини тіосечовинних лігандних груп у тіольну форму. Це узгоджується з даними ІЧ спектроскопії. Показана можливість десорбції ртуті (ІІ) з поверхні використаних сорбентів шляхом триразової їх обробки 1М розчином хлористоводневої кислоти.
Посилання
Тертых В.А., Белякова Л.А. Химические реакции с участием поверхности кремнезема. – Киев: Наук. думка, 1991. – 264 с.
Воронков М.Г., Власова Н.Н., Пожидаев Ю.Н. Кремнийорганические ионообменники и комплексообразующие сорбенты (обзор) // Журн. прикл. химии. – 1996. – Т. 69, № 5. – С. 705–718.
Пожидаев Ю.Н. Карбофункциональные полиалкилсилсесквиоксаны с ионообменными и комплексообразующими свойствами: Автореф. дис. докт. хим. наук: 02.00.08 /ИрИХ СО РАН. – Иркутск, 2004. – 42 с.
Химия привитых поверхностных соединений / Под ред. Г.В. Лисичкина. – М.: Физматлит, 2003. – 592 с.
Zub Yu. Synthesis of functionalized mesoporous silicas, structure of their surface layer and sorption properties // Nanomaterials and Supramolecular Structures / Eds. A.P.Shpak and P.P.Gorbyk. – Springer. – 2009. – P. 179–196.
Zub Yu.L. Design of functionalized polysiloxane adsorbents and their environmental applications // Sol-Gel Methods for Materials Processing (ARW NATO) / Eds. Innocenzi P., Zub Yu.L., Kessler V.G. – Dordrecht: Springer, 2008. – P. 1–29.
Дударко О.А., Гончарик В.П., Семений В.Я., Зуб Ю.Л. Cорбционные свойства полисилоксановых ксерогелей, функционализированных производными фосфоновой кислоты, по отношению к ионам Hg2+, Nd3+, Dy3+ и UO2+ // Защита металлов. – 2008. – Т. 44, № 2. – С. 193–197.
Melnyk I.V., Goncharyk V.P., Kozhara L.I., Yurchenko G. R., Matkovsky A.K. , Zub Y.L. and Alonso В. Sorption properties of mesoporous spray-drying microspheres with the residues of phosphonic acids // Microporous and Mesoporous Materials. – 2012. – V. 153. – P.171–177.
Melnyk I.V., Goncharyk V.P., Stolyarchuk N.V., Kozhara L.I. , Lunochkina А.S. , Zub Yu.L., Alonso B. Dy3+ sorption from water solutions by mesoporous silicas functionnalized by phosphonic acid groups // Journal of Porous Materials. – 2012. – V. 19. – P.579–585.
Добрянская Г.И., Гончарик В.П., Koжара Л.И., Зуб Ю.Л., Дабровский A. Комплексообразование с участием ионов Hg(II) на поверхности полисилоксановых ксерогелей, функционализированных 3-меркаптопропильными группами // Кординац. химия. – 2009. – Т. 35, № 4. – С. 268–275.
Назарчук Г.И., Гона Е.И., Зуб Ю.Л. Синтез, строение и сорбционные свойства мезопористых кремнеземов, функционализированных тиомочевинными группами // Наноматериалы и нанокомпозиты в медицине, биологии, экологии / под. ред. А.П.Шпака и В.Ф.Чехуна. – Київ: Наукова думка, 2011. – С. 47–66.
Гона Е. И., Зуб Ю. Л., Ярошенко Н. А., Говорек Я. Темплатный синтез мезопористых кремнеземов с тиомочевинной функциональной группой // Журнал физической химии. – 2007 – Т. 81, № 3. – C. 399–405.
Nazarchuk G.I., Melnyk I.V., Zub Y.L., Makridina O.I., Vezentsev A.I. Mesoporous silica containing ≡Si(CH2)3NHC(S)NHC2H5 functional groups in the surface layer // J. Colloid Interf. Sc. – 2013. – V. 389. – P. 115–120.
Гона Е.И., Мельник И.В., Зуб Ю.Л., Dabrowski A. Новые адсорбционные материалы, содержащие в поверхностном слое функциональные группы состава ≡Si(CH2)3NHC(S)NHC2H5 // Химия, физика и технология поверхности. – 2007. – Вып. 13. – С. 87–98.
Melnyk I.V., Gona O.I., Kozhara L.I., Zub Yu.L., Yaroshenko N.A., Kouznetsova T.F., Ratko A.I. Study of Hg2+ sorption from water solutions by mesoporous silica with thiourea functional groups // Sol-gel methods for materials processing (ARW NATO) / Eds. Innocenzi P., Zub Yu.L., Kessler V.G. – Dordrecht: Springer, 2008. – P. 375–381.
Мельник И.В., Столярчук Н.В., Кожара Л.И., Гончарик В.П., Зуб Ю.Л. Получение мостиковых полисилсесквиоксановых ксерогелей с тиомочевинными группами // Журнал органической химии. – 2013. – T. 83, № 8. – С. 1384–1391.
Гладышев В.П., Левицкая С.А., Филиппова Л.М. Аналитическая химия ртути. –Москва: Наука, 1973. – 228 с.
Antochshuk V., Olkhovyk O., Jaroniec M., Park In-Soo, and Ryoo R. Benzoylthiourea-modified mesoporous silica for mercury(II) removal // Langmuir. – 2003. – V. 19. – P. 3031–3034.
Зуб Ю.Л. Функціоналізовані органокремнеземи: синтез, будова, фізико-хімічні властивості: Дис…. докт. хім. наук: 02.00.04. – Харків, 2010. – 603 с.
Jensen К.А., Nielsen Р.Н. Infrared spectra of thioamides and selenoamides // Acta Chem. Scand. – 1966. – V. 20. – P. 597–629.
Кириллов А.И., Панежда Е.В., Пожидаев Ю.Н., Белоусова Л.Ю., Власова Н.Н., Воронков М.М. Сорбция серебра (I) кремнийорганическим полимером поли3-силсесквиоксанилпропил)тиоацетамидом // Журн. приклад. химии. – 2000. – Т.73, №3. – С. 520–521.
- Автори залишають за собою право на авторство своєї роботи та передають журналу право першої публікації цієї роботи на умовах ліцензії Creative Commons Attribution License, котра дозволяє іншим особам вільно розповсюджувати опубліковану роботу з обов'язковим посиланням на авторів оригінальної роботи та першу публікацію роботи у цьому журналі.
- Автори мають право укладати самостійні додаткові угоди щодо неексклюзивного розповсюдження роботи у тому вигляді, в якому вона була опублікована цим журналом (наприклад, розміщувати роботу в електронному сховищі установи або публікувати у складі монографії), за умови збереження посилання на першу публікацію роботи у цьому журналі.
- Політика журналу дозволяє і заохочує розміщення авторами в мережі Інтернет (наприклад, у сховищах установ або на особистих веб-сайтах) рукопису роботи, як до подання цього рукопису до редакції, так і під час його редакційного опрацювання, оскільки це сприяє виникненню продуктивної наукової дискусії та позитивно позначається на оперативності та динаміці цитування опублікованої роботи.
