Каталазоподібні властивості багатошарових оксидів графену та їх модифікованих форм
Анотація
Досліджено каталазоподібну активність вихідних оксидів графену та їхніх модифікованих форм (окиснених та допованих гетероатомами нітрогену) у реакції розкладання пероксиду водню у водному середовищі, близькому до фізіологічного, при кімнатній температурі. Фосфатний буфер зі значенням рН від 5 до 8 було обрано як реакційне середовище. Вихідні та модифіковані зразки було охарактеризовано із використанням методів РФЕ, ТПД-МС, титруванням по Бьому. Вивчено вплив хімії поверхні на перебіг каталітичної реакції. Встановлено, що каталіз на графеновій площині визначається наявністю гетероатомів у їхній структурі. Каталітичний процес відбувається у кінетичній зоні на всій доступній поверхні зразків. Активні центри каталізаторів містять велику кількість як азот- так і кисеньвмісних функціональних груп. Крім того, поверхня оксиду графену є гідрофільною, що сприяє перебігу каталітичної реакції у водному середовищі. Встановлено, що швидкість розкладання пероксиду водню відновленими зразками оксиду графену нижча за таку для зразків модифікованих киснем та азотом. Каталазоподібна дія графенів зростає у слабколужних рН до 7,8. Дослідження показали, що зразки багатошарових графенів із високим вмістом функціональних груп можуть бути альтернативним ферменту каталаза каталізатором реакцій розкладання пероксиду водню у фізіологічних розчинах.
Посилання
1. Costa S.A., Tzanov T., Carneiro A.F., Paar A., Gübitz J.M., Cavaco-Paulo A. Studies of stabilization of native catalase using additives. Enz. Microb. Technol. 2002. 30: 387. https://doi.org/10.1016/S0141-0229(01)00505-1
2. Switala J., Loewen P.C. Diversity of properties among catalases. Arch. Biochem. Biophys. 2002. 401: 145. https://doi.org/10.1016/S0003-9861(02)00049-8
3. Amani H., Habibey R., Hajmiresmail S.J., Latifi S., Pazoki-Toroudi H., Akhavan O. Antioxidant nanomaterials in advanced diagnoses and treatments of ischemia reperfusion injuries. J. Mater. Chem. B. 2017. 5: 9452. https://doi.org/10.1039/C7TB01689A
4. Gao L., Zhuang J., Nie L., Zhang J., Zhang Y., Gu N., Wang T., Feng J., Yang D., Perrett S., Yan X. Intrinsic peroxidase-like activity of ferromagnetic nanoparticles. Nat. Nanotechnol. 2007. 2: 577. https://doi.org/10.1038/nnano.2007.260
5. Lin Y.H., Ren J.S., Qu X.G. Nano-gold as artificial enzymes: Hidden talents. Adv. Mater. 2014. 26: 4200. https://doi.org/10.1002/adma.201400238
6. Wang G.L., Xu X.F., Qiu L., Dong Y.M., Li Z.J., Zhang C. Dual responsive enzyme mimicking activity of AgX (X = Cl, Br, I) nanoparticles and its application for cancer cell detection. ACS Appl. Mater. Interfaces. 2014. 6: 6434. https://doi.org/10.1021/am501830v
7. Hu A., Liu Y., Deng H., Hong G., Liu A., Lin X., Xia X., Chen W. Fluorescent hydrogen peroxide sensor based on cupric oxide nanoparticles and its application for glucose and l-lactate detection. Biosens. Bioelectron. 2014. 61: 374. https://doi.org/10.1016/j.bios.2014.05.048
8. Su C., Loh K.P. Carbocatalysts: graphene oxide and its derivatives. Acc. Chem. Res. 2013. 46 (10): 2275. https://doi.org/10.1021/ar300118v
9. Navalon S., Dhakshinamoorthy A., Alvaro M., Garcia H. Carbocatalysis by graphene-based materials. Chem. Rev. 2014. 114 (12): 6179. https://doi.org/10.1021/cr4007347
10. Garg B., Bisht T., Ling1Y. Graphene-based nanomaterials as heterogeneous acid catalysts: A comprehensive perspective. Molecules. 2014. 19: 14582. https://doi.org/10.3390/molecules190914582
11. Voitko K., Tóth A., Demianenko E., Dobos G., Berke B., Bakalinska O., Grebenyuk A., Tombácz E., Kuts V., Tarasenko Y., Kartel M., László K. Catalytic performance of carbon nanotubes in H2O2 decomposition: Experimental and quantum chemical study. J. Coll. Interf. Sci. 2015. 437: 283. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2014.09.045
12. Voitko K., Whitby R.L.D., Gun'ko V.M., Bakalinska O.M., Kartel M.T., Laszlo K., Cundy A.B., Mikhalovsky S.V.. Morphological and chemical features of nano and macroscale carbons affecting hydrogen peroxide decomposition in aqueous media. J. Coll. Interf. Sci. 2011. 437: 129. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2011.05.048
13. Klaine S.J., Alvarez P.J.J., Batley G.E., Fernandes T.F., Handy R.D., Lyon D.Y., Mahendra S., McLaughlin M.J., Lead J.R. Nanomaterials in the environment: behavior, fate, bioavailability, and effects. Environ. Toxol. Chem. 2008. 27 (9): 1825. https://doi.org/10.1897/08-090.1
14. Cui X., Li W., Ryabchuk P., Junge K., Beller M. Bridging homogeneous and heterogeneous catalysis by heterogeneous single-metal-site catalysts. Nature Catal. 2018. 1: 385. https://doi.org/10.1038/s41929-018-0090-9
15. Liu F., Yang T., Yang J., Xu E., Bajaj A., Kulik H.J. Bridging the homogeneous-heterogeneous divide: modeling spin for reactivity in single atom catalysis. Frontiers in Chem. 2019. doi.org/10.3389/fchem.2019.00219; https://doi.org/10.3389/fchem.2019.00219
16. Stankovich S., Dikin D.A., Piner R.D., Kohlhaas K.A., Kleinhammes A., Jia Y., WuY., Binh S., Nguyen T., Ruoff R.S. Synthesis of graphene-based nonosheets via chemical reduction of exfoliated graphite oxide. Carbon. 2007. 45: 1558. https://doi.org/10.1016/j.carbon.2007.02.034
17. Boehm H.P. Surface oxides on carbon and their analysis: a critical assessment. Carbon. 2002. 40: 145. https://doi.org/10.1016/S0008-6223(01)00165-8
18. Meshkov N.P., Severin S.E. Practical biochemistry (Moscow: MGU, 1979).
19. Stoller M.D., Park S., Zhu Y., An J., Ruoff R.F. Graphene-based ultracapacitors. 2008. 8. 3498. https://doi.org/10.1021/nl802558y
20. Srinivas G., Zhu Y., Piner R., Skipper N., Ellerby M., Ruoff R. Synthesis of graphene-like nanosheets and their hydrogen adsorption capacity. Carbon. 2010. 48: 630. https://doi.org/10.1016/j.carbon.2009.10.003
21. Whitby R.L.D., Korobeinyk A., Glevatska K.V. Morphological changes and covalent reactivity assessment of single-layer graphene oxides under carboxylic group-targeted chemistry. Carbon. 2011. 49: 722. https://doi.org/10.1016/j.carbon.2010.09.049
22. Khalil L.B., Girgis B.S., Tawfik T.A. Decomposition of H2O2 on activated carbon obtained from olive stone. J. Chem. Technol. Biothechnol. 2001. 76: 1132. https://doi.org/10.1002/jctb.481
