Триплет-синглетний перехід при адсорбції молекули О2 на грані Si (111)
Анотація
Розрахунки оптимального просторової будови (ТФГ, B3LYP, 6-31G **) адсорбційного комплексу молекули кисню на кластері, який моделює грань Si (111), показали, що на відстанях, які перевищують 0,35 нм, вісь молекули перпендикулярна поверхні і молекула О2 знаходиться в триплетному стані. При менших значеннях цієї відстані відбувається триплет-синглетний перехід, що забезпечує зв'язування молекули О2 поверхнею кремнію. З використанням розрахункових даних виконана оцінка ймовірності триплет-синглетного переходу в адсорбційному комплексі.
Посилання
Szabo A., Ostlund N.S. Modern quantum chemistry / Dover, 1996. 466 p.
Slipchenko L.V., Krylov A.I. Singlet-triplet gaps in diradicals by the spin-flip approach: A benchmark study // J. Chem. Phys. – 2002. – V. 117. – P. 4694-4709.
Parr R.G., Parr R.G., Yang W. Density-functional theory of atoms and molecules / Oxford: Oxford Univ. Press, 1989. 333 p.
Johnson B.G., Gill P.M.W., Pople J.A. The performance of a family of density functional methods // J. Chem. Phys. – 1993. – V. 98. – P. 5612-5627.
Perdew J.P., Burke K., Ernzerhof M. Generalized gradient approximation made simple // Phys. Rev. Lett. – 1996. – V. 77, N 18. – P. 3865-3868.
Curtiss L.A., Raghavachari K., Redfern P.C., Pople J.A. Assessment of Gaussian-2 and density functional theories for the computation of enthalpies of formation // J. Chem. Phys. – 1997. – V. 106, N 3. – P. 1063-1080.
Delley B. Analytic energy derivatives in the numerical local-density-functional approach // J. Chem. Phys. – 1991. – V. 94. – P. 7245-7251.
Радциг А.А., Смирнов Б.М. Справочник по атомной и молекулярной физике– М.:Атомиздат, 1980. 240 с.
Eichler A., Mittendorfer F., Hafner J. Precursor-mediated adsorption of oxygen on the (111) surfaces of platinum-group metals // Phys. Rev. B. – 2000. – V. 62, N 7. –P. 4744-4755.
Герцберг Г. Спектры и строение двухатомных молекул / М.: Изд. иностран. литерат., 1949. 413 с.
Kato K., Tsuyoshi U. Chemisorption of a single oxygen molecule on the Si(100) surface: Initial oxidation mechanisms // Phys. Rev. B. – 2000. – V. 62, N 32. – P. 15978-15988.
Chan S.P., Chen G., Gong X.G., Liu Z.F. Oxidation of carbon nanotubes by singlet O2 // Phys. Rev. Lett. – 2003. – V. 90, N 8. – P. 086403-086407.
Orellana W., da Silva A.J.R., Fazzio A. O2 diffusion in SiO2: triplet versus singlet // Phys. Rev. Lett. – 2001. – V. 87, N 15. – P. 155901-155905.
Кондратьев В.Н., Никитин Е.Е., Резников А.И., Уманский С.Я. Термические бимолекулярные реакции в газах / М.: Наука, 1976. 192 с.
