Модифікування зовнішньої поверхні цеолітних кристалів – шлях до підвищення їх каталітичної ефективності
Анотація
Показано, що шляхом селективного ізоморфного заміщення алюмінію зовнішньої поверхні кристалів цеоліту NaX на силіцій з використанням SiCl4 як модифікуючого агента вдається істотно збільшити тривалість безрегенераційної роботи зразка HLaCaNaX на основі модифікованого NaX в алкілуванні ізобутану ізобутеном. Модифікування запобігає формуванню зовнішньоповерхневої кислотності при іонному обміні NaX до HLaCaNaX, що має своїм наслідком різке зменшення зовнішньоповерхневого коксоутворення за рахунок сировинного ізобутену і ненасичених фрагментів молекул цільових продуктів, які крекуються на кислотних центрах зовнішньої поверхні. В результаті кокс менше блокує входи до цеолітних порожнин, що сприяє повнішій реалізації внутрішньопорожнинної каталітичної активності цеоліту. (NH4)2SiF6 виявився менш ефективним модифікуючим агентом.
Посилання
Kerr G.T. Chemistry of crystalline aluminosilicates. V. Preparation of aluminum-deficient faujasites // J. Phys. Chem. – 1968. – V. 72. – P. 2594 – 2596.
Beyer H.K., Belenykaja I.M., Hange F. et al. Preparation of high-silica faujasites by treatment with silicon tetrachloride // J. Chem. Soc., Farad. Trans. – 1985. – V. 81, № 11. – P. 2889 –2903.
Garralon G., Fornes V., Corma A. Faujasites dealuminated with ammonium hexafluorosilicate: Variables affecting the method of preparation // Zeolites. – 1988. – V. 8. – P. 268 – 272.
Патриляк Л.К. Каталізатор крекінгу на основі цеолітвмісної мікросфери: фізико-хімічні та каталітичні властивості // Дис. … канд. хім. наук: 02.00.13. – Київ, 2001.
Han S., Shihabi D.S., Chang C.D. Selective removal of surface acidity in ZSM-5 zeolite using (NH4)2SiF6 treatment // J. Catal. – 2000. – V. 196, № 2. – P. 375 – 378.
Canizares P., Carrero A. Dealumination of ferrierite by ammonium hexafluorosilicate treatment: characterization and testing in the skeletal isomerization of n-butene // Appl. Catal. A: Gen. – 2003. – V. 248, № 1-2. – P. 227 – 237.
Патриляк Л.К., Ионин В.А., Волошина Ю.Г. Взаимосвязь между ИК-спектральными характеристиками фожазитов и их эффективностью в алкилировании изобутана бутенами // Теоретическая и экспериментальная химия. – 2005. – Т. 41, № 3. – С.180 –184.
Патриляк К.И., Сидоренко Ю.Н., Бортышевский В.А. Алкилирование на цеолитах. – К.: Наук., 1991. – 176 с.
Patrylak K.I., Patrylak L.K., Ionin V.O. et al. Zeolites as the Modern Catalysts for the High Octane Gasoline Component Production // Polish J. Chem. – 2008. – V. 82. – P. 101 – 106.
Крылов О.В. Новое в алкилировании // Катализ в промышленности. – 2005. – № 4. – С. 9 – 13.
- Автори залишають за собою право на авторство своєї роботи та передають журналу право першої публікації цієї роботи на умовах ліцензії Creative Commons Attribution License, котра дозволяє іншим особам вільно розповсюджувати опубліковану роботу з обов'язковим посиланням на авторів оригінальної роботи та першу публікацію роботи у цьому журналі.
- Автори мають право укладати самостійні додаткові угоди щодо неексклюзивного розповсюдження роботи у тому вигляді, в якому вона була опублікована цим журналом (наприклад, розміщувати роботу в електронному сховищі установи або публікувати у складі монографії), за умови збереження посилання на першу публікацію роботи у цьому журналі.
- Політика журналу дозволяє і заохочує розміщення авторами в мережі Інтернет (наприклад, у сховищах установ або на особистих веб-сайтах) рукопису роботи, як до подання цього рукопису до редакції, так і під час його редакційного опрацювання, оскільки це сприяє виникненню продуктивної наукової дискусії та позитивно позначається на оперативності та динаміці цитування опублікованої роботи.
